После гибели Сенге, у него остались два сына — Цеван-Рабтан и Соном-Рабтан — законные преемники ханства. Галдан решил обезопасить себя от этих претендентов, "нашел случай младшего из них отравить ядом". А старшего спасли семь вельможей покойного его отца, которые бежали с ним в дальние места и долго там скитались, называя себя "семь товарищей" (долон нукур, монг.)

С русскими представителями Галдан, продолжив политику своего отца, стал жить в мире и развивать торговлю. Обезопасив себя с севера, он обратил свое внимание в другую сторону.

Предполагают, что у Галдана был план объединения Монголии и Ойратии под единой властью. Поэтому монгольских ханов, признававших над собой власть Китая, считал своими врагами. Первый шаг в этом направлении он сделал в отношении Коконурского Гуши-хана, поддавшегося Китаю. Сначала Галдан захватил владения Очирту-хана — брата Гуши-хана, занимавшего территорию западной части Южной Монголии. Аблай-нойон был захвачен в плен и предан смерти.

В результате этих расправ на Волгу к Аюке пришли, как отмечалось выше, Кундулен-Убуши, Солом-Церен-тайши и Доржи-Рабтан — жена Очирту-Цецен-хана.

В 1678 году Галдан овладел Восточным Туркестаном. Историк И. Я. Златкин считал, что подчинение мусульманских владений Восточного Туркестана хану Джунгарии явилось результатом, с одной стороны, внутренней борьбы в этих владениях, а с другой — вмешательства ламаистской церкви. Как писал Чокан Валиханов: "Кашгарский хан Измаил — ревностный черногорец, принудил Аппака оставить свое отечество; ходжа пробрался в Кашмир и оттуда в Тибет, представился Далай-ламе и успел так ему понравиться, что тот отправил его к Джунгарскому Хун-тайше Галдану с письмом, в котором просил его, Галдана, утвердить Аппака в Кашгаре и Еркенде. Галдан, пользуясь этим случаем, в 1678 году покорил Малуюухарию и сделал Аппака своим наместником". В 80-х годах Галдан несколько раз совершал походы на киргизов, ферганцев и на Сайрам. А в 1684 году Сайрам был взят его полководцем Рабтаном и разрушен. И как писал академик В. В. Бартольд: "С тех пор власть калмыков в Семиречье, насколько известно, никем не оспаривалась, и многочисленные войны их с казахами, монголами и китайцами не имели отношения к этой области". "Галдан первый из калмыцких хун-тайджи кочевал главным образом в долине реки Или".

Гуши-хан, основавший свое ханство и контролировавший Тибет, вынужден был признать китайское подданство. И соответственно Тибет оказался под влиянием Китая. В это время в Халхе враждовали между собой Тушету-хан и Дзасакту-хан из-за территориальных претензий. Галдан принял сторону Дзасакту-хана.

Тушету-хана принял китайский двор. Галдан не был готов к крупной войне с Китаем. В сложившейся ситуации Китай предложил Далай-ламе сыграть посредническую роль в примирении враждующих сторон. Было назначено совещание. В 1687 году в Халху съехались три хутукты: один представлял Далай-ламу, другой — Галдана, а третьим был ургинский Чжебцзунь-Дамба, родной брат Тушету-хана. Последний на конгрессе как хозяин "занял место выше Галданова посланника", который счел это умышленным оскорблением и отказался от дальнейшего участия. Вместо примирения возникла новая ссора. А Галдану и нужен был предлог к началу вооруженного столкновения. И в следующем году брат Галдана вступил с войском в Халху. Сначала он имел успех, взял в плен двух князей и одного хутукту со всеми людьми, но потом удача отвернулась от него. В следующем сражении Тушету-хан убил его. После этого "сам Галдан вступил в Халху и совершенно рассеял халхаские войска". Тушету-хан с братом своим — хутуктой — вынуждены были бежать к Китайской стене и принять подданство Китая. Между Галданом и китайским двором начались переговоры о примирении с Тушету-ханом или о его выдаче. В одном из посланий Галдан допустил оскорбительное заявление, что китайские министры его речи понимают наоборот и не возвращают или не выдают ему Тушету-хана. Пекинский кабинет был оскорблен этим обвинением и казнил посланников Галдана.

После этого обе стороны стали готовиться к военным действиям. Галдан с 40-тысячным войском двинулся в Халху. Китайское войско возглавлял сам император Сюань Е. Справедливости ради нужно отметить, что отношения между Галданом и Сюань Е не всегда были натянутыми. В одном из посланий китайский Богдыхан писал Галдану: "С самого того времени, как между нами пребывающая дружба и согласие соединились, то ты всегда постоянно с крайним усердием, почитая нас, дань нам приносишь и поэтому мы, видя твои честные и учтивые поступки, которые ты нам с великой ревностью оказывал, всегда тебя похваляли, то прежде сего посылаемых твоих послов без определения числа, всех, до последнего человека, сколько их прислано ни было, на границах наших с торгом пропускали, тогда послы твои приезжали не в великой свите, а притом и никаких от них непорядков не происходило, потому что главные командиры над подчиненными имели доброе и крепкое смотрение. А ныне твои послы, как нам известно есть, иногда более 1000, а иногда и несколько тысяч человек, соединившись, беспрерывно приезжают, а в проезде дорогою у подданных наших мунгал, кочующих за Великою стеною, сильною рукою скот отнимают, а вступивши внутрь нашей земли, по своему великому своевольству пускают в поля скот и топчут хлебы, вяжут людей, грабят пожитки и чинят великие и несносные обиды и противности... Поэтому мы принуждены ныне твоих послов пропускать на границе со определением числа"... Так в учтивых формах было сделано предупреждение. И заканчивалось послание выговором: "Да и от тех владельцев, которые без твоих пашпортов сами от себя присылают к нам дань, а имянно — от элетского владельца Гарма-Данцин-Хошоуция, отхошотского владельца Борокудзи-тайши, от дербетского владельца Алдар-тайши, от торгутского владельца Аюки-тайши, присылаемых послов свыше 200 человек на границах наших пропущено не будет". Для нас важно в этом послании упоминание об этнической принадлежности адресатов и особенно Аюки-хана, что говорит о его ранних международных связях.

Решительное сражение Галдана с китайскими войсками произошло на берегах реки Толы в июне 1696 года. Китайский полководец, скрыв расположение своих войск за буграми, выманил Галдана из выгодных позиций, ударил по нему с флангов и разбил Галдана. "Сражение продолжалось с 3 до 6 часов пополудни и было решительное". Несколько тысяч человек было убито, многие попали в плен и в том числе жена Галдана — Энук (Ану).

Монгольский ученый Бадма Ринчен посвятил последнему сражению Галдана Бошокту-хана и его возлюбленной красавице Ану прекрасную легенду. В ней ученый, на основе действительных событий истории и героических битв ойратов, воссоздал и воскресил живой образ ушедшей славы ойратов. Описывая сражение ойратов с маньчжурами, Ринчен писал: "В ярости иные из ойратских воинов срывали с себя шлемы и панцири и сражались с обнаженной грудью в самом пекле. Страшно было смотреть на них, перемазанных кровью; таких бойцов монголы называли "нагими богатырями". В пылу битвы и ярость доходила до бешенства, и враги робели, отступали перед ними. Будучи шаманистами, маньчжуры верили, что в этих "нагих богатырей" вселялись свирепые, воинственные духи и сражаться с ними под силу лишь воинам белой кости да прославленным богатырям, а не рядовым ратникам. Всякий раз, как в атаку шли неукротимые и грозные, словно боги, "нагие богатыри", широкоплечие, с багрово-красными телами и налитыми кровью белками, маньчжуры в страхе бросались врассыпную".